厦门大学孙毅飞团队报导了高温电催化中脱溶异质鸿沟的定量提醒。相关研究成果于2024年11月27日宣布在《美国化学会杂志》。
钙钛矿氧化物在高温电催化中的使用遭到其有限活性的阻止。脱溶是一种智能战略,可以使钙钛矿外表富集高反响性相,发生异质界面。但是,这种杂乱结构的切当催化作用依然难以确定。
该文中,研究人员对一系列钙钛矿薄膜渠道(La0.4Ca0.4Ti0.94Ni0.06O3,LCTN)的CO2电复原反响性进行了定量分析,这一些渠道由出溶的异相纳米粒子(特别是Ni和NiO)增强。
穿插标准电化学表征以及密度泛函理论(DFT)建模标明,NP/钙钛矿界面的鸿沟长度与CO2RR活性严密相关。在800C下,NiO/LCTN鸿沟处每个活性位点的固有反响速率最高为7.050.75×104s-1,别离比Ni/LCTN和LCTN好2.5倍和4个数量级。
从头核算分子动力学(AIMD)证明,NiO/LCTN鸿沟处的CO2吸收利用了具有下降离解能垒的双齿碳酸盐形状。此外,证明了氧交流率的多重增强,这与相邻TiO6八面体之间促进的氧离子跳动有关。
在模型电解槽上进行的CO2电解过程中,进一步的近环境压力X射线光电子能谱(NAP-XPS)提醒了,NiO/LCTN鸿沟在安稳氧化碳中间体、进步不定碳的开始电位阈值和避免其积累方面的关键作用。
JACS:《美国化学会志》,创刊于1879年。隶属于美国化学会,最新IF:16.383
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